The role of exchange interactions in the formation of the magnetic structure in rare-earth orthoferrites RFeO$_{3}$ (R=Ho, Tb, Yb)

Ovsianikov, Aleksandr; Roth, Georg (Thesis advisor); Brückel, Thomas (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2023)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2023, Kumulative Dissertation

Kurzfassung

Die Orthoferrit-Familie der Seltenen Erden RFeO3, bei der R ein Element der seltenen Erden ist, weist eine bemerkenswerte Vielfalt an magnetischen Eigenschaften auf. Seine Verbindungen kristallisieren in einer orthorhombischen Perowskitstruktur mit der Raumgruppe Pnma. Verschiedene Kombinationen der Dzyaloshinsky-Moriya-Wechselwirkung (DMI) und Seltene-Erden-Ionen mit unterschiedlichen Ionenradien und Füllungen der äußeren Schalen führen zu einer Vielzahl von magnetischen Effekten. Orthoferrite der Seltenen Erden sind heute als Multiferroika bekannt - Materialien mit typischerweise großer magnetoelektrischer Kopplung (ME) und magnetokalorischem Effekt (MCE). In dieser kumulativen Dissertation werden Orthoferrite RFeO3 (R=Ho, Tb, Yb) mit Hilfe von Neutronenstreuungsmethoden untersucht. Mit Hilfe der inelastischen Neutronenstreuung an Einkristallen wurde der Orthoferrit HoFeO3 untersucht. Es wurde gezeigt, dass sich die Spindynamik des Fe-Subsystems durch die Spinumorientierungsübergänge nicht ändert. Das beobachtete Spektrum der magnetischen Anregungen wurde im Rahmen der linearen Spin-Wellen-Theorie analysiert. Im Rahmen dieses Ansatzes wurden die antiferromagnetischen Austauschwechselwirkungen der nächsten Nachbarn und der nächstgelegenen Nachbarn für das Teilsystem Fe ermittelt. Die Parameter der DMI im Fe-Subsystem wurden verfeinert. Die Temperaturabhängigkeit der Lücke im Fe-Spinwellenspektrum zeigt die Temperaturentwicklung der Anisotropieparameter. Es wurden auch Schätzungen für die Werte der Fe-Ho und Ho-Ho Austauschwechselwirkung vorgenommen. Mit dem neuen Setup für polarisierte Neutronenbeugung (PND) des Instruments POLI am MLZ wurde der Übergang der Spinumorientierung in HoFeO3 bei unterschiedlichen Wellenlängen untersucht. Die verschiedenen Experimente lieferten reproduzierbare Ergebnisse, die die hohe Zuverlässigkeit des verwendeten Aufbaus belegen. Es wurde gezeigt, dass während des Phasenübergangs bei TSR=53 K in einem externen Magnetfeld, das entlang der c-Achse des Kristalls angelegt wird, das geordnete magnetische Moment des Fe-Untergitters von der kristallographischen Richtung b zu a nicht nur in der ab-Ebene, sondern durch die z-Achse rotiert. Das bedeutet, dass das angelegte Feld die orthorhombische Symmetrie bricht und eine gewisse Magnetisierung parallel zu z innerhalb eines kleinen Temperaturbereichs ermöglicht. Interessanterweise ist dies derselbe Temperaturbereich, in dem zuvor ein großer magnetokalorischer Effekt für HoFeO3 berichtet wurde. Ein allgemeines Modell der magnetischen Struktur von HoFeO3, das nicht durch die orthorhombische Symmetrie eingeschränkt ist, würde es ermöglichen, dass die Größen und Richtungen der Momente auf jedem der acht magnetischen Untergitter in der Einheitszelle unabhängig voneinander sind, was zu 24 unabhängigen magnetischen Parametern führt. PND-Messungen wurden verwendet, um das absolute Vorzeichen der DMI in der ab-Ebene für das magnetische Fe-Untergitter bei 65 K zu bestimmen. Die DMI spielt eine wichtige Rolle für die Energiebilanz des Systems. Neutronenbeugungsstudien an HoFeO3-Einkristallen wurden unter externen Magnetfeldern durchgeführt. Das Zusammenspiel zwischen den externen Magnetfeldern, dem antisymmetrischen Dzyaloshinsky-Moria-Austausch, den isotropen Austauschwechsel-wirkungen zwischen Fe- und Ho-Untergittern und innerhalb des Fe-Untergitters ergibt ein reichhaltiges magnetisches Phasendiagramm. Als Ergebnis des Gleichgewichts der Austauschwechselwirkungen innerhalb des Kristalls und der externen Magnetfelder wurden acht verschiedene magnetische Phasen gefunden, die in Abhängigkeit vom externen Feld induziert oder unterdrückt werden. Untersuchungen der Orthoferrite TbFeO3 und YbFeO3 wurden mittels inelastischer Neutronenstreuung und Neutronen-Einkristallbeugung in Magnetfeldern durchgeführt. Die Entwicklung der Energielücken bei niedrigen Temperaturen wurde für beide Verbindungen erforscht und unter dem Gesichtspunkt der Änderungen der Anisotropie der Seltenerdionen betrachtet. Die Austauschparameter zwischen den nächsten Nachbarn für Fe3+ in TbFeO3 wurden ermittelt. Das magnetische Phasendiagramm für YbFeO3 wurde als Ergebnis der Energiebilanz zwischen Heisenberg-Austauschwechselwirkungen, Dzyaloshinsky-Moriya-Wechselwirkung, Anisotropie und externem Magnetfeld ermittelt und diskutiert.

Einrichtungen

• Fachgruppe für Geowissenschaften und Geographie [530000]
• Lehr- und Forschungsgebiet Angewandte Kristallographie und Mineralogie [542220]